通讯作者：王春生，Lin Ma

                                                                             通讯单位：马里兰大学，北卡罗来纳大学夏洛特分校

论文速览

       得益于高容量、延长的循环寿命，以及无需使用昂贵的过渡金属，硫化聚丙烯腈（SPAN）近期正作为一种有前景的高能量密度锂金属电池正极材料出现。由于锂金属和SPAN的高容量导致相对较小的电极重量，因此Li/SPAN电池的重量和比能量密度特别容易受到电解液重量的影响，这也突显了最小化电解液密度的重要性。此外，锂金属负极和SPAN正极的大体积变化需要富含无机物的界面，以此在整个长周期中保证完整性和保护性。

       本论文针对高能量密度的锂金属电池，特别是锂/硫化聚丙烯腈（SPAN）电池，提出了一种新型轻质电解液设计。

       由于锂金属和SPAN的高容量特性，使得电池对电解液重量特别敏感，因此减少电解液密度对于提升电池的能量密度至关重要。此外，考虑到锂金属负极和SPAN正极在循环过程中的体积变化，需要形成能够适应这种变化的无机富集界面，以保证电池的长周期稳定性。

       本研究通过使用轻质二丁醚（DBE）作为稀释剂，与高浓度的LiFSI-三乙磷酸酯（TEP）溶液混合，设计出新型的电解液，其密度较传统高浓度电解液轻40-50%，在电池层面上实现了12-20%的额外能量密度。

图文导读

图1：轻质电解液概念及其与传统局部高浓度电解液（LHCEs）相比的优势。

图2：轻质电解液对于提高Li/SPAN电池能量密度的动机和影响。

图3：TD电解液的溶剂化结构。

图4：电解液的挥发性以及在热滥用条件下的弹性。

图5：使用轻质TD电解液的Li/SPAN电池的电化学性能。

图6：循环后锂金属负极和SPAN正极的形貌和界面化学。

总结展望

       本研究成功展示了通过调整溶剂-稀释剂亲和力来定制电解液的溶剂化结构和界面化学，从而增强了所有电池组件的稳定性和/或循环性。与传统的局部高浓度电解液（TT）相比，TD电解液中溶剂（TEP）和稀释剂（DBE）之间的更好相互作用，使得TEP分子远离Li+的溶剂化鞘，促进了更多的阴离子衍生界面的形成，有效抑制了不利的枝晶/死锂形成、界面增厚和电解液消耗。研究结果表明，通过这种新颖的电解液设计，可以显著提升Li/SPAN电池在低电解液条件下的循环性能，为实现高能量密度和长寿命的锂金属电池提供了新的策略。

文献信息标题：Lightweight electrolyte design for Li/sulfurized polyacrylonitrile (SPAN) batteries

期刊：Advanced Materials