萜类化合物是一类广泛存在于生物体内并具有异戊二烯单元的天然产物,占到目前已知的天然产物的60%左右。在生物合成中,这些成千上万的萜类化合物大部分均衍生于两个C5合成砌块:二甲烯丙基焦磷酸(DMAPP)和异戊烯基焦磷酸(IPP)。这两个C5单元在酶催化下通过取代、偶合、环化或重排等反应生成多样性的开链或环状化合物。目前生物体合成萜类的C5原料DMAPP国内售价是1400元/毫克,不仅价格贵而且产量非常少。另外IPP更是没有商品化样品提供。而作为一种大宗C5资源,异戊二烯的全球年产量超过百万吨,价格是9200元/吨,单价不到DMAPP的一亿分之一,由此开展的萜类化合物的催化合成将具有原料廉价易得和应用潜力好的优点。 受萜类化合物生物合成的启发,我们开展了异戊二烯的精准发散性催化转化构建天然或非天然萜类化合物[1]。该策略有以下难点:1)异戊二烯没有被活化,反应活性相对较低;2)异戊二烯具有四个反应位点,以芳烃与异戊二烯的偶联为例,有六种可能的加成方式,进一步双键异构化的话可以产生14个区域异构体;3)另外反应还有可能发生线性或环状二聚的氢芳基化反应。理论上会产生超过150种异构体。面对异戊二烯催化转化中最关键的区域选择性控制挑战,我们根据过渡金属催化原理,发展多样性的调控策略来研究这个难题:1)金属调控;2)配体调控;3)添加物调控。中国科学院大连化物所研究院—陈庆安先生将荣耀出席定于10月24-25日在江苏南京盛大举行的“2024碳五/碳九产业链创新发展论坛”,届时,陈先生将亲自呈献一场关于“异戊二烯催化转化构建萜类化合物”的权威深度报告,为与会者带来该领域最前沿的洞见与成果分享。我们诚挚邀请所有对此议题感兴趣的行业同仁及专家莅临现场,共襄盛举,聆听这场知识盛宴。
报告题目:异戊二烯催化转化构建萜类化合物
专家介绍:中国科学院大连化物所 陈庆安 研究员
陈庆安,福建泉州人。2007年本科毕业于中国科学技术大学化学系,导师尤田耙教授。2012年在中国科学院大连化学物理研究所获得博士学位,导师周永贵研究员。2012年至2015年在美国加州大学欧文分校进行博士后研究,合作导师Vy. M. Dong教授。2015年至2017年作为德国洪堡学者在德国柏林工业大学Martin Oestreich教授课题组工作。2017年4月加入大连化物所开展独立研究工作,被聘为课题组组长、张大煜青年学者。 自开展研究工作以来,以通讯作者在国际权威期刊上发表研究论文50余篇,包括Nature Chem.(2)、Nature Catal.(1)、Nature Commun.(5)、Angew. Chem. Int. Ed.(10)、J. Am. Chem. Soc.(1)和Adv. Sci.(1)。2017年获得辽宁省自然科学一等奖(排名第二)。目前主要研究领域为仿生催化合成和金属有机化学。 [1] Chen, Q. A.* et al. Nature Chem. 2024, DOI: 10.1038/s41557-024-01551-8. [2] Chen, Q. A.* et al. Nature Commun. 2023, 14, 7087. [3] Chen, Q. A.* et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202213074. [4] Chen, Q. A.* et al. Nature Commun. 2023, 14, 651. [5] Chen, Q. A.* et al. Nature Catal. 2022, 5, 708. [6] Zheng, J.;* Chen, Q. A.;* Ma, S.* et al. Nature Chem. 2022, 14, 1185. [7] Chen, Q. A.* et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202207202. [8] Chen, Q. A.* et al. J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 11081. [9] Jiang, X. L.;* Chen, Q. A.* et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 8321. [10] Chen, Q. A.* et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 19115.文章来源:烯烃产业创新与发展研习社编辑整理